Khi quân Pháp đánh thành Hà Nội lần thứ 2 (1882), Đỗ Đức Kiên cùng một số trai làng gia nhập đội dân binh, hỗ trợ cho đạo quân của Hoàng Kế Viêm, Tôn Thất Thuyết, quân Cờ đen do tướng Lưu Vĩnh Phúc chỉ huy đánh quân Pháp ở Cầu Giấy giết chết tên đại tá Franci Garnier. Sau trận này ông lấy danh nghĩa là chánh tổng tuyển mộ tuần đinh, rào làng chống cướp để xây dựng lực lượng nghĩa quân.

Biết ông là người có nghĩa khí, căm thù giặc Pháp, sau lần tiếp xúc với sư cụ Vương Quốc Chính, sư ông Thích Thanh Trang đã tuyên truyền, vận động ông tham gia hội Thượng Chí do sư cụ Vương Quốc Chính tổ chức và lãnh đạo. Đỗ Đức Kiên hăng hái hưởng ứng và đã vận động nhân dân ở ba làng Đăm thuộc xã Tây Tựu gia nhập hội Thượng Chí.

Năm 1887, sư cụ Vương Quốc Chính nhận thấy số hội viên đã đông đảo, nhất là ở hai tỉnh Hà Đông và Sơn Tây, nên quyết định thành lập lực lượng vũ trang.

Tại cuộc hội nghị thành lập lực lượng vũ trang, Đỗ Đức Kiên được giao chức Chánh Để đốc. Sau khi được phong chức Chánh Đề đốc Đỗ Đức Kiên cùng các ông Tán lý quân vụ phát động toàn dân Tây Tựu, kế cả hào lý gia nhập nghĩa quân hoặc ủng hộ nghĩa quân. Núp dưới danh nghĩa rào làng chống cướp. Đề Kiên đã biến làng Đăm Giữa và cả xã Tây Tựu thành làng chiến đấu trong lũy, ngoài hào.

Đề Kiên đã cùng với nghĩa quân đánh và đẩy lùi được một số cuộc tiến công của giặc. Chúng điên cuồng truy sát, bắt được Đề Kiên, chúng dùng mọi cực hình tra tấn ông, để bắt ông khai ra những cơ sở, những thủ lĩnh cùng nghĩa quân của Hội Thượng Chí. Song ông bền gan vững chí cắn răng chịu đựng không khai nửa lời. Chúng đem ông ra Chợ Nhổn chém cắm đầu vào cọc bêu ở chợ. Nhân dân thương tiếc vị Chánh Đề đốc đang đêm lén lấy được thi hài ông về chôn cất, không đắp nấm, xóa dấu vết.