Nguyễn Thạc Chi còn có các tên là Hai Thạc, Nguyễn Quýnh Chi, Nguyễn Trọng Thường, Nguyễn Trung Thường, Nguyễn Trọng Thạc, Nguyễn Mạnh Hiếu, tự là Thường Sinh. Ông là con thứ hai quan Bắc Kỳ Hiệp thống quân vụ đại thần Nguyễn Thiện Thuật, quê ở làng Xuân Đào, xã Xuân Dục huyện Mỹ Hào tỉnh Hải Dương, nay là xã Xuân Dục, huyện Mỹ Hào, tỉnh Hưng Yên. Ông l người trầm tĩnh, khoan hòa, học rộng, nghe nhiều. Khi cha ở Trung Quốc, anh trai là Nguyễn Tuyển bị đày ra Côn Đảo, Nguyễn Thạc Chi còn ở tuổi thiếu niên, phải theo người nhà đi trốn tránh. Vào tuổi thanh niên, ông cùng chú là Nguyễn Thiện Kế sang Trung Quốc Đông du và quyên tiền cho thanh niên du học. Nguyễn Thạc Chi cùng chú thường xuyên Hoa – Việt đi về để vận động và đưa thanh niên Bắc Kỳ sang Trung Quốc du học.

Mùa thu năm 1912 Nguyễn Thạc Chi dự Hội nghị với Phan Bội Châu, Nguyễn Thượng Hiền, Lương Ngọc Quyến, Mai Lão Bạng, Hoàng Trọng Mậu… thành lập Việt Nam Quang Phục hội. Hội nghị phân công Nguyễn Thạc Chi làm nhiệm vụ vận động cách mạng ở trong nước.

Năm 1912 Nguyễn Thạc Chi cùng Nguyễn Hải Thần đem 6 quả tạc đạn, 300 đồng Đông Dương theo đường Lạng Sơn đánh vào Bắc Kỳ với nhiệm vụ giết tên Toàn quyền Abbert Sauaut; phá khoa thi Hương ờ trường thi Nam Định (11/1912). Việc không thành ông phải quay trở về Trung Quốc.

Năm 1916 chiến tranh thế giới lần thứ nhất bùng nổ. Những người lãnh đạo Việt Nam Quang Phục hội nắm lấy cơ hội đó yêu các đại sứ Đức ở Xiêm giúp vũ khí, tiền bạc cho Việt Nam đánh Pháp. Nguyễn Thạc Chi cùng Nguyễn Thượng Hiền sang Xiêm liên lạc với công sứ Đức – Áo giúp đỡ Việt Nam đánh Pháp. Việc chưa có kết quả, hai ông trở về Trung Quốc.

Sau đó ít lâu ông nhận nhiệm vụ về nước tập hợp những người cùng chí hướng chống Pháp. Ông dự Đại hội ở nhà ông Lý trưởng xã Đồng Trung tục gọi là làng Chuôm, nay thuộc xã Việt Hưng, huyện Mỹ Hào, tỉnh Hưng Yên gần ga Xuân Đào thì bị giặc Pháp bao vây làng rồi ập vào bắt. Nguyễn Thạc Chi bị đế quốc Pháp kết án tù chung thân đầy ra giam ở nhà tù Côn Đảo.

Cuộc nổi dậy chống chế độ nhà tù đế quốc nổ ra vào 14 giờ ngày 14/2/1918, tức là ngày mùng 4 tết năm Mậu Ngọ, Nguyễn Thạc Chi cùng Phạm Cao Chẩm lãnh đạo 89 tù nhân banh II dùng búa đập chết tên giám ngục Simon và 2 tên lính mã tà. Nguyễn Thạc Chi còn hô mọi người cướp súng của lính gác, nhưng tên hạ sĩ quan là Larmierrier phản kích kịp thời. Lát sau tên quản đốc Andouard dẫn lính đến chi viện. Hắn ra lệnh cho lính xả súng vào đám đông và truy sát tận tuyệt. Nguyễn Thạc Chi và Phạm Cao Chẩm cùng 89 người bị chúng giết chết.

Nguyễn Thạc Chi không những chỉ là một nhà cách mạng kiên cường, mà còn là một nhà thơ, nhà giáo dục. Đến nay gia phả còn chép một số thơ của ông, con cháu nội ngoại cũng thuộc nhiều thơ của ông như: Thơ từ Côn Đảo gửi về, Bài ca chúc Cha thượng thọ, Năm bài ca Luân lý.