Nguyễn Đồng, đỗ cử nhân võ, người ở phường Bích Câu, là người bộc trực nghĩa khí. Nguyễn Đồng khi đó tuổi đã ngoài 50, từ xưa tới nay vẫn nổi tiếng là bậc: “Anh hùng tiếng đã gọi rằng, Ra đường thấy việc bất bình mà tha!”, đã khẳng khái nhận lời ủy thác của nhân dân đứng ra tổ chức nghĩa binh. Vốn là con nhà võ từng chỉ huy quân lính đánh trận, ông hiểu rõ, đánh thắng giặc chỉ có lòng dũng khí không chưa đủ mà còn phải là người khỏe mạnh, nhanh nhẹn, phải có vũ khí, phải biết tiến lui. Vì vậy ông chọn trong số những người tình nguyện trẻ tuổi, có vũ khí mở lớp huấn luyện cấp tốc dạy thế tiến, lui, cách lợi dụng vật cản che khuất và vật cản tránh đạn.

   Cũng vào thời gian đó Henri Rivière ráo riết chuẩn bị đánh thành. Cử nhân Nguyễn Đồng tập hợp quân ở đình Quảng Văn (Nay khu vực đình Quảng Văn thuộc phường Cửa Nam, Hà Nội) rồi kéo quân đến cửa Nam thành Hà Nội xin Tổng đốc Hoàng Diệu điều động lực lượng nghĩa binh đi đánh giặc.

   Khi đó Tổng đốc Hoàng Diệu đã cho bịt kín các cửa thành, việc đi lại giữa trong và ngoài thành đều dùng thang dây. Tổng đốc thân lên mặt thành khen ngợi tinh thần chiến đấu xả thân vì nước của đạo dân binh đông tới nghìn người do cử nhân Nguyễn Đồng chỉ huy. Tổng đốc yêu cầu Nguyễn Đồng về chấn chỉnh đội ngũ, trang bị thêm vũ khí để khi quân Pháp tấn công thành  thì đem quân đánh tập hậu, gây rối loạn đội hình giặc, đồng thời ngả cây, dựng chướng ngại vật cản đường quân giặc.

   Tổng đốc cũng tặng đội dân binh một số súng để tăng thêm nhuệ khí cho dân binh. Nguyễn Đồng nhận lệnh của Tổng đốc đưa quân về các phố phường, chia quân đóng giữ những nơi hiểm yếu. Nhân dân Hà thành đem gạo, thịt ủng hộ đội dân binh. Các cụ già cũng đến các đình, chùa, đền miếu mượn chiêng, trống, mõ phân phát trong dân để khi giặc tấn công thì đánh lên để hư trương thanh thế.

   Cử Đồng cũng không quên chia quân chủ động tấn công vào số giáo dân quá khích nghe lời xúi giục của một số gián điệp đội lốt cố đạo tập hợp thành các toán vũ trang đi cướp bóc, đốt phá các phủ huyện, các khu phố sầm uất, cướp đoạt của cải của nhân dân.

   Ngày 20/4/1882, quân Pháp tấn công thành Hà Nội thì ông chỉ huy gần 1000 dân binh đánh vào sau lưng quân Pháp, tiêu diệt bọn giáo dân tay sai của giặc. Nhân dân gõ chiêng trống, mõ, thổi tù và trợ chiến cho quan quân trong thành. Nhân dân Hà Nội bên ngoài ô cửa Nam, cửa Bắc còn tự tay đốt các dẫy phố của mình tạo thành bức rào lửa ngăn cản giặc.

   Sự hỗ trợ của dân binh đã gây phấn khích cho quan quân trong thành và làm cho quân Pháp khiếp đảm. Vì chúng đi tới đâu cũng nghe thấy tiếng reo hò, tiếng chiêng trống, tiếng mõ, tiếng thanh la, Henri Rivière phải cho một đội quân quay trở lại bắn như đổ đạn vào lực lượng dân binh chỉ có giáo, mác, gậy gộc trong tay. Song Nguyễn Đồng vẫn lợi dụng được sự thông thạo địa hình và sự dũng cảm của dân binh áp sát chân thành để trợ chiến.

   Cuộc chiến của quân và dân trong và ngoài thành đang diễn ra quyết liệt thì kho thuốc súng trong thành bốc cháy. Quan quân hoảng sợ, một số vượt tường thành chạy ra ngoài. Dân binh do Nguyễn Đồng chỉ huy cũng nhanh chóng tan vỡ.

   Thành Hà Nội mất, Tổng đốc Hoàng Diệu tuẫn tiết. Nguyễn Đồng và nhiều dân binh tham gia vào các lực lượng chống Pháp khác đang diễn ra trên địa bàn Hà Nội, Sơn Tây.